材料是文章的原料、根基，是主题的依据。不管是鸿篇巨制，还是精短之作，都“绝对必须加强对资料的搜集”（列宁语）。自从马克思萌发研究政治经济学的想法起，到1883年马克思逝世，他为了创作《资本论》，搜集研究材料达40年。
从1850年开始，马克思每天在大英博物馆研究材料约10小时，回家后连续工作到深夜，有时甚至通宵达旦地工作。到1853年8月，马克思写了厚厚的24本笔记，他把这些笔记本编了号，取名为“伦敦笔记”。笔记的内容大体包括摘录的资料和简短的评论、注释两部分，其中有各种统计资料、理论文献资料，当时社会上对一些重大问题的争论材料，以及马克思自己的精辟评论，内容十分广泛。在《资本论》第一卷出版前夕，马克思搜集了当时可以搜集到的一切有用的文献资料。《资本论》第一卷的前九章，马克思开创性地使用了19世纪中期以来可以得到的官方统计学资料，以叙述资本主义起源的历史。
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可以说，马克思用于搜集材料和进行大量社会调查所耗费的时间、精力，只有达尔文为了创作《物种起源》而费时20余年才可以与之相比。
将材料和作者的认识统一起来，不断探索用完美的形式表现主题，精心构思，是写作成功的重要环节。《资本论》卷帙浩繁，它的第一、二、三卷就有180多万字。为了把多年搜集起来的无比丰富的经验材料进行逻辑概括，使经验材料变成严谨的思想体系，马克思按照系统科学的要求，在批判黑格尔辩证法的基础上，全面运用唯物辩证法对全书结构作了极为严密的科学建构。
从1857年至1858年，马克思写下了七本笔记体的《政治经济学批判大纲》，“推翻了迄今存在的全部利润学说”。1858年，他又写了“七个笔记本的索引”。围绕设计全书总体结构这一中心任务，马克思在七个笔记本的手稿中拟定了《资本论》的第一个结构方案，即“五篇结构方案”。后来，他对这个方案做了多次大调整，提出了“六册结构方案”。恩格斯认为这个方案“再恰当没有了”，但马克思仍不满意。
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马克思写作有一个特点，就是隔一个月重看自己写的东西，只要感到不满意，就要进行改写。继《政治经济学批判大纲》之后，1861年至1863年，马克思写成了一部新的手稿。这个手稿在理论、结构方面，更加接近后来发表的《资本论》。他把这部经济学著作定名为《资本论》后，又根据著作名称对结构进行了相应的调整。经过不断探索，这时《资本论》四卷结构的框架基本形成，其中第一、第三卷的纲目已相当完整。这些大纲和手稿内容博大精深，总体结构十分严谨。马克思说：“在像我这样的著作中细节的缺点是难免的，但是结构、整个内容联系是德国科学的辉煌成就。”
马克思在创作《资本论》第一卷的过程中，多次引用恩格斯的《英国工人阶级状况》一书的主要内容，并经常向恩格斯求教。他于1866年致函恩格斯，请他直接以合作者的身份出现，而不是作为被印证者。马克思在信中说：“如果你能在我的主要著作中直接以合作者身份出现，而不是作为被印证者，这会使我多么高兴！”
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恩格斯在协助马克思完成《资本论》创作上，提出了很多建设性的意见。
【 资本论|早自习丨向马克思学写作】一是写作方法论方面。如，恩格斯曾以肯定的语气向马克思提出，《资本论》第一卷中论价值形式的那部分，在方法上应该作些修改，可采用历史验证的方法去阐述，不必局限于逻辑上的抽象争辩。
二是框架结构方面。《资本论》的框架如何构建得更好，需要以科学的历史辩证法作指导。《资本论》第一卷出版后，为了使《资本论》在结构上更加完善，恩格斯诚恳地提出了其在结构方面存在的问题，并积极建议如何修改。
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